Erstmalig bekannt wurde die Grovesmühle durch den Reformpädagogen Hermann Lietz, der dieses Anwesen, eine ehemalige Papiermühle, 1914 käuflich erwarb und dort ein Landwaisenheim errichtete.
Bereits Ende des 19. Jahrhunderts hatte er sich in der Harzregion niedergelassen, um in der Pulvermühle bei Ilsenburg sein erstes Landerziehungsheim zu gründen. Nach der Schließung des Landwaisenheims im Jahre 1935 wurde die Schule für die Unterbringung der Unterstufenschüler der Lietz’schen Heime ausgebaut. Nach erfolgreichen Jahren der Entwicklung als pädagogische Einrichtung war jedoch 1953 eine Fortführung der Schule aus politischen Gründen nicht mehr möglich.
Der neue DDR-Staat entzog der Grovesmühle die staatlichen Beihilfen, um eine Schließung zu erzwingen. Nachdem die Lietz-Stiftung diesen Schulstandort aufgeben musste, übernahm die Kultusbürokratie der DDR die Schule und errichtete auf dem Schulgelände eine POS (Polytechnische Oberschule) und einen Hort. Ende der achtziger Jahre wurde die Schule geschlossen. Erst nach der Wende konnte das Anwesen wieder von der Lietz-Stiftung übernommen werden. Aufgrund personeller und finanzieller Probleme wurde auf die Wiedereröffnung der Grovesmühle verzichtet. Stattdessen bot sie der Eigentümer- und Schulträgergesellschaft des befreundeten „Landschulheims Steinmühle“ in Marburg, der G. Buurman & Sohn GmbH u. Co. KG , die Grovesmühle zum Verkauf an. Sie vertrauten darauf, dass der neue Eigentümer seine Absicht wahrmachen würde, die Grovesmühle als pädagogische Einrichtung auf historischem Grund zu erhalten. Der Kaufvertrag wurde im Frühjahr 1994 abgeschlossen.
Der damalige Geschäftsführer, Dr. Gert-Ulrich Buurman, begann nach Erhalt der Schulgenehmigung mit den umfangreichen Renovierungs- und Umbauarbeiten und eröffnete im August 1995 das „Landschulheim Grovesmühle“. Schul- und Internatsleiter der Grovesmühle wurde Dr. Rolf Warnecke, der bis 2019 für die pädagogischen Belange verantwortlich war.
Schul- und Internatsträger der Grovesmühle ist seit 2006 die „Landschulheim Grovesmühle–Gemeinnützige GmbH. Alleinige Gesellschafter waren Dr. Gert -Ulrich Buurman und Dr. Gerrit Buurman. Nach dem Tod von Dr. Gert-Ulrich Buurman am 23. Februar 2013 ist Frau Dr. Christiane Buurman an seine Stelle getreten. Eigentümer des 10 ha. großen Schulgeländes ist die Familien-KG in Marburg, mit der die Trägergesellschaft der Grovesmühle einen langfristigen Mietvertrag für die Nutzung des Schulgeländes unterhält.
Mit der Wiedereröffnung 1995 wurde die Grovesmühle als Reformschule im Sinne der Lietz´schen Pädagogik zunächst Mitglied der Vereinigung deutscher Landerziehungsheime, einer Vereinigung von 21 Internatsschulen, die sich einem gemeinsamen Leitbild und pädagogischen Grundsätzen verschrieben hatten.
Nach der Auflösung der Vereinigung im Jahr 2011 ist die Grovesmühle Mitgliedsschule im Verband "DIE INTERNATE VEREINIGUNG". Weiterhin gehört die Grovesmühle dem Verband deutscher Privatschulen (VDP) an, ist Mitglied im Schulverbund "Blick über den Zaun" und "Schule ohne Rassismus - Schule mit Courage".